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郑州华晶金刚石股份有限公司

《自然》《科学》一周(11.27-12.3)材料科学前沿要闻

2017-12-04 09:37:55|来源 新材料在线
摘要 1.Rh催化甲烷为甲醇或乙酸(Mildoxidationofmethanetomethanoloraceticacidonsupportedisolatedrhodiu

       1. Rh催化甲烷为甲醇或乙酸

       (Mild oxidation of methane tomethanol or acetic acid on supported isolated rhodium catalysts)

       将甲烷催化转化为液态甲醇和其它含氧化物的有效且直接的方法具有很大实用价值。然而,在催化过程中,这一问题尚未解决,因为这一问题通常涉及昂贵的或者腐蚀性的氧化物或者反应媒介,从而不能实现商业化。尽管在气相时温和条件下利用分子氧能够直接将甲烷转换为甲醇,但是这一过程或者是按化学计量比的(因此,需要水提取步骤)或者太慢和产率低以致于不够实用。Shan等人研究表明:在水溶液中,附着于莫来石或者TiO2支撑物上的单核Rh能够利用氧气和一氧化碳在温和条件下直接将甲烷催化为甲醇和乙酸。他们发现两种产物能够通过独立地不同路径来形成,从而可以调节其转化:150摄氏度下长达三小时的批反应器测试,使用莫来石支撑或者TiO2支撑的催化剂能够产生每克催化剂约22000微摩尔的乙酸或者230微摩尔的甲醇,而且选择性达到60-100%。预计这些不同寻常的高活性,尽管能够不注意实现商业应用,但是或许可以指导直接转换甲烷为甲醇、乙酸和其它化学药品的催化剂的开发。(Nature DOI:10.1038/nature24640)

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       2. 有机电解液中Ca的电镀和剥离

       (Selective increase in CO2 electroreduction activity at grain-boundary surface terminations)

       改变材料催化性质需要确定产生活性表面的结构特征。通过稳定位错多晶材料中的晶界产生应变区域,或许可以提供高能量表面从而成为催化表面。尽管晶界密度之前曾与某些反应的催化活性产生关联,但是缺乏直接证据。Mariano等人利用块体电化学材料和具有微米分辨率的扫描电化学显微镜相结合,研究表明金的境界表面的终止区域比晶粒表面在CO2电还原为CO时具有更高的活性,但是对于氢气析出反应却没有可比拟的活性。晶界的催化特性与位错导致的应变场相当,为更广泛地研究异质催化中境界效应提供了策略。(Science DOI:10.1126/science.aao3691)

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       3.高 Tc 铜酸盐超导体正常状态下波动条纹的数值证据

       (Numerical evidence of fluctuating stripes in thenormal state of high-Tc cuprate superconductors)

       掺杂情况下,Mott 绝缘体经常表现出对称破缺,其中载流子和它们的自旋组成条纹状的图样。对于高转变温度的铜酸盐超导体,这种条纹被广泛怀疑是以波动的形式存在的。Huang 等人使用数值确切的行列式量子蒙特卡罗计算来演示三带 Hubbard 模型中的动态条带相关性,其中三带Hubbard 模型表示铜-氧平面的局部电子结构。得到的结果对不同参数、团簇尺寸和边界条件都很有效,并且这些结果支持实验观察的解释,例如沙漏状磁性弥散和与掺杂不相称的 Yamada 图在波动条纹物理学方面的关系。这些发现为由铜正常状态出现的交织有序提供了一个不同的观点。(Science DOI: 10.1126/science.aak9546)   

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       4. 超导量子比特中相互作用光子局域化的光谱特征

       (Spectroscopic signatures of localizationwith interacting photons in superconducting qubits)

       量子化的本征能量及其相关的波函数为预测量子多体系统的物理性质提供了广泛的信息。Roushan等人利用一个由 9 个超导量子比特组成的链,实现了一种解决相互作用光子能级的技术。通过在磁场中捕获用以预测二维电子复杂能量谱的主要特征,即霍夫斯塔德蝴蝶(Hofstadter butterfly)来对此方法进行基准测试。并引入了无序来研究系统经历从热化到局域化阶段过程中的能级统计。这一工作引入了多体光谱技术来研究物质的量子相位。(Science DOI: 10.1126/science.aao1401) 

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       5. 一种能够降低钙钛矿太阳能电池中效率与稳定性以及成本之间差距的通用界面      

      (A generic interface toreduce the efficiency-stability-cost gap of perovskite solar cells)

       基于混合有机卤化铅钙钛矿的薄膜太阳能电池,之所以其进一步商业化被延迟,主要瓶颈在于先进器件中的界面损失。Hou 等人提出了一种通用的界面架构,结合了溶液处理、稳定可靠、以及高成本效益的空穴传输材料,而且这种材料不会影响钙钛矿太阳能电池的效率、稳定性或可扩展性。钽掺杂的氧化钨(Ta-WOx)/共轭聚合物多层膜具有小得惊人的界面势垒,并且能够与各种可扩展的共轭聚合物一起形成准欧姆接触。在具有常规平面结构和自组装单层的简单器件中,Ta-WOx 掺杂的基于界面的钙钛矿太阳能电池能够实现的最大效率为 21.2%,并能够维持超过 1000 小时的光稳定性。通过消除额外的离子掺杂物,这些发现能够将整类的有机物作为用于钙钛矿太阳能电池的可扩展的空穴传输材料。(Science DOI10.1126/science.aao5561)

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       6. 手性液晶胶体

       (Chiral liquid crystal colloids)

       胶体微粒能够干扰液晶的棒状分子的排列,引起长程相互作用从而使扭曲区域的自由能最小化。已知是微粒形状和拓扑结构引导了这种自组装过程。但是,这些长程相互作用的胶体包裹体的手性如何却尚不清楚。Yuan 等人利用光镊、粒子跟踪和光学成像研究了手性弹簧和螺旋线对其引起的向列型液晶胶体中的自组织扭曲的影响。胶体粒子的手性与向列弹性相互作用,从而预定义了向列胶体中手性的或外消旋的胶体超结构。这些发现与基于朗道-德让纳自由能最小化的数值模拟是一致的。这一研究揭示了手性在定义液晶胶体的介观有序性中的作用,表明这一特征可能是调节这些系统中整体定向自组织的潜在工具。(Nature Materials DOI: 10.1038/NMAT5032)

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       7. 原子偏析促进位错成核

       (Dislocationnucleation facilitated by atomic segregation)

       表面偏析(相对于整体材料,某种元素在材料表面发生富集)现象在多组分材料中是普遍存在的。以 Cu-Au 固溶体为例,Zou 等人证明了由表面偏析引起的组分变化,伴随着失配应力和通过表面扩散与捕获过程在亚表面区域形成的位错。由此产生的化学有序的表面区域作为一个有效的屏障,抑制了自由表面的位错湮灭。Zou 等人利用原子尺度分辨率动态电子显微镜的观察和理论建模,展示了位错的高度活跃,并描绘了在升高温度的过程中与位错成核、滑动、攀移以及湮灭有关的特定的原子尺度机理。这些观察结果为异构材料系统中异质界面上的位错如何成核和迁移提供了机理细节。(Nature Materials DOI: 10.1038/NMAT5034)

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       8. 有机电解液中Ca的电镀和剥离

       (Plating and stripping calcium in an organic electrolyte)

       多价阳离子电池,例如那些基于Mg、Ca和Al的电池,吸引了研究人员很大的兴趣。很多注意力集中在Mg电池。在这些例子中,金属负极具有很大挑战性。最近研究表明Ca能够被电镀或者剥离,但是只能在高温下才可以,约75-100 oC,具有很小的容量,约0.165 mAh/cm2,并且伴随很多副反应。Wang等人研究表明Ca能够在室温下被电镀和剥离,并在1 mA/cm2的倍率下表现出1 mAh/cm2的容量,而且50循环后的极化仅有100 mV。反应的主要产为为Ca,伴随有少量因电解液与Ca反应产生的CaH2。这优于在大部分电解液形成的CaCO3、Ca(OH)2和钙的醇盐,因为这些产物通常会终止电化学反应。CaH2能够在开路下保护Ca金属。尽管这一工作没能解决钙离子电池中Ca作为负极的诸多问题,但是它表明在室温下低极化情况下Ca能够被电镀和剥离。

(Nature Materials DOI:10.1038/nature24640)

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