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《自然》《科学》一周(10.3-10.9)材料科学前沿要闻

关键词 材料科学|2016-10-10 10:15:26|来源 新材料在线
摘要   1.金属有机框架化合物作为选择性调节器用于加氢反应  (Metal–organicframeworksasselectivityregulatorsforhydrogenati...
  1.金属有机框架化合物作为选择性调节器用于加氢反应
  (Metal–organicframeworks as selectivity regulators for hydrogenation reactions)
  由于自然资源有限,香料、香精和药物工业对于不饱和醇类的需求通常通过碳氧集团选择性加氢反应来满足。然而,为这一转变过程开发有效的催化剂却仍具有很大的挑战性,因为从热力学角度来说,碳-碳集团加氢更易实现。这一困难对于金属氧化物支撑的金属纳米颗粒这类异相催化尤其严重。Zhao等人报导了MOFs能够作为α,β-不饱和醛类加氢反应的有效的选择调节器。位于内核和外壳之间的Pt纳米粒子组成了具有金属(Fe3+,Cr3+)节点的MOF,使其成为能够转化多种α,β-不饱和醛类为不饱和醇类的高效稳定催化剂。理论计算表明,MOF中的金属位点更易于与碳-氧集团发生相互作用。这一催化剂设计策略将会为其它选择性异相催化剂的发展提供思路。(Nature DOI: 10.1038/nature19763)

  2.微生物合成PtAu催化剂
  (Microbialsynthesis of highly dispersed PdAu alloy for enhanced electrocatalysis)

基于电化学活性细菌还原能力的生物合成是一种可回收利用金属资源的环保型方法,通常被用于将金属离子还原为纳米颗粒。然而,由于较差的导电性,这些生物纳米颗粒并不能直接被用作催化剂。最近Liu等人通过水热反应解决了这一问题,并且进行了异质原子的掺杂和Pd-Cu的合金化。利用石墨烯的保护作用,他们避免了纳米颗粒的聚集,并且保持了多孔结构。这些措施带来了比Pd/C商用催化剂更好的电催化活性和稳定性。这一合成方法为充分利用自然资源设计催化剂打开了新的思路。(Science Advances DOI: 10.1126/sciadv.1600858)

  3.用于合成气直接生产低碳烯烃的碳化钴纳米柱

  低碳烯烃—通常指乙烯、丙烯和丁烯,是化工行业基本的碳基模块,通常通过热裂解或者催化裂解碳氢原料如石脑油、汽油和低碳烷烃等进行生产。随着有限的石油储量的快速减少,人们急需找到一种替代原料来生产低碳烯烃。费托合成生产烯烃(FTO)是直接将合成气(极易从煤炭、生物质和天然气中获得氢气和一氧化碳的混合物)转变为低碳烯烃。但是这一过程获得的碳氢化合物通常具有56.7%的C2-C4碳氢成分和29.2%的甲烷成分。Zhong等人报导了在温和条件下棱柱形纳米Co2C催化FTO转化时具有高选择性,同时生成很少量的甲烷(约5.0%),期望的不饱和碳氢化合物与价值不大的饱和碳氢化合物比例高达30:1。细致的催化表征和理论计算表明:优先暴露的{101}和{020}面在合成气的转化过程中起着决定作用,它们促进了低碳烯烃的生成且抑制了甲烷的产生。(Nature DOI:10.1038/nature19786)
 
  4.栅极长度仅1nm的MoS2晶体管
  (MoS2 transistors with 1-nanometer gate lengths)
  硅(Si)晶体管被预测其栅极长度无法缩小到低于5纳米,因为届时其会出现严重的短沟道效应。作为硅的替代品,某些层状半导体因具有均匀的单原子层厚度、较低的介电常数、更大的带隙以及更重的有效载流子质量等特性使其更具吸引力。Sujay等人展示了一种物理长度1纳米的二硫化钼(MoS2)晶体管,这种晶体管用单壁碳纳米管作为栅极电极。这些超短器件表现出优异的开关特性,例如:摆动幅度约为65 mV/dec的亚阈值,以及约106的开关电流比。仿真结果显示其有效沟道长度在关状态时约3.9纳米,开状态约1纳米。(Science DOI:10.1126/science.aah4698)

  5.钙钛矿氧化物中析氧引起的纳米结构震荡
  (Nanoscalestructural oscillations in perovskite oxides induced by oxygen evolution)
  对于能量储存、表面湿润/自清洁、光催化以及传感器等技术应用,水和氧化物之间的相互作用十分关键。Han等人利用环境电子显微镜在水蒸气和电子辐照条件下观察到了Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3−δ(BSCF)的强结构震荡。这些震荡与气体泡沫的形成和破碎有关。因为BSCF中渗入了H2O而形成了氧气,从而产生气泡,电子能量损失谱为此提供了直接证据。在SrCoO3−δ也发现了小幅震荡,而在La0.5Sr0.5CoO3−δ和LaCoO3则没有发现。BSCF的结构震荡可以归因于氧的2p能级中心接近费米能级,致使很低的氧空位形成能量损失、以及高粒子迁移率和高吸水性。这项工作提供了对电子束辐射下水和氧化物之间相互作用的直观景象。(Nature Materials DOI:10.1038/NMAT4764)

  6.纳米尺度控制纳米颗粒的空间排布
  (Nanoscale to pographical control of capillary assembly of nanoparticles)
  以纳米精度对纳米颗粒预定和选择性放置到大面积基板上,这对于想要充分利用纳米颗粒组装的独特性质来说十分必要,特别是对于功能性光学和电光学纳米器件来说。但这样的高空间组织结构超出了目前单纯自上而下的纳米制造技术的能力范围。Valentin等人展示了通过刻蚀具有辅助性侧壁的密集沟渠可以在纳米水平对位置、方向和离子粒子间距同时进行控制,从而直接引导金纳米棒的毛细管装配。这种方法可以在厘米尺度基质上具有高达100%的装配率。Valentin等人通过优化毛细管纳米颗粒组装的三个阶段顺序来实现这一精确控制。他们还利用电子能量损失谱表征了这些空间上可预设的Au纳米棒的空间响应和近场特性。(Nature Nanotechnology DOI: 10.1038/NNANO.2016.179)

  7.相稳定的α-CsPbI3钙钛矿量子点
  (Quantum dot–induced phase stabilization of α-CsPbI3perovskite for high-efficiency photovoltaics)
  Abhishek等人展示了可以用于高效光电器件的相稳定的低温CsPbI3量子点(QD)。CsPbI3是混合有机阳离子卤化物钙钛矿的全无机类似物,但块体CsPbI3的立方相—具有理想带隙的变体,只有在高温下才稳定。Abhishek等人展示了可以在环境空气中维持几个月时间的相稳定的α-CsPbI3量子点薄膜。该薄膜表现出了长程电子传输的能力,且Abhishek等人用其制造了开放回路电压1.23V、能量转化效率10.77%的胶体钙钛矿量子太阳能电池。同时,该器件也可以作为具有低导通电压和可调谐发光的发光二极管。(Science DOI:10.1126/science.aag2700)

  8.铜和铜锌催化剂的结构灵敏度与工业甲醇合成相关
  (Structure sensitivity of Cu and CuZn catalysts relevant to industrialmethanol synthesis)

  过去的几十年里,科学家对于合成气体通过铜催化剂转化为甲醇的反应对铜表面的结构是否敏感一直存在争议。Roy等人系统地研究了在表面结构的变化范围内(即低于10纳米时)铜粒尺寸对于是否含Zn催化剂的影响。结果无论是否存在氧化锌或锌的硅酸盐形式催化剂,铜颗粒小于8纳米时比表面活性都显著下降,从而揭示了其对结构的敏感性。鉴于最近的理论研究,Roy等人认为甲醇合成反应发生在具有独特原子结构(如:台阶-边界位点)的铜表面位点,而较小的颗粒无法容纳这样的独特结构。(Nature Communications DOI:10.1038/ncomms13057)
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